2001년 일종의 캐스팅 오디션 'SM 청소년 베스트 선발대회'에서 입상하면서 SM 연습생으로 발탁되어 처음으로 연예계에 발을 내디뎠다. 고아라에 이어 SM이 연기 매니지먼트 사업 진출 초창기에 내세운 연기자다.

어릴 적 소녀시대 멤버들과 SM에서 연습생 시절을 함께했으나 연습생 쇼케이스에서 배우를 진로로 최종 결정하면서 소녀시대와는 다른 길을 걷게 되었다.# 소녀시대의 멤버로 "거의" 확정됐다는 일화가 유명한데, 윤아처럼 센터에 세울 멤버로 기획되었던 엘리트 연습생 중 한 명이었기 때문이다. 따라서 노래 실력도 매우 뛰어난 편이다.

최초로 커리어를 쌓은 건 문희준의 솔로 1집 'Alone'의 뮤직비디오. 2001년 당시 이연희는 SM에 프로필 사진만 있었던 14세 중학생이었는데 문희준이 사진을 돌려보다가 너무 마음에 들어 바로 캐스팅, 호주 로케로 같이 찍게 됐다고 한다.

2008년에 개봉한 영화 순정만화에서 여주인공을 맡았다. 독특한 성격의 여고생 역할이었는데, 어눌한 발음이 앳된 학생의 이미지에 녹아들어서 평이 괜찮았다. 다만 안타깝게도 영화는 흥행에 실패하였다.

데뷔 초 앳되고 청순한 이미지의 캐릭터로 굳어져 약간 매너리즘에 빠졌다는 평을 받던 중 드라마 에덴의 동쪽에 출연하며 연기 변신을 시도했지만, 부족한 연기력으로 불명예스러운 별명이 생겼다. 심지어 물에 빠지는 연기는 "들고 있는 유리병보다도 부자연스럽다"라는 악평도 나온다.

사실 여러 가지 의미로 얼굴을 가장 널리 알리게 된 에덴의 동쪽이 좋은 연기를 할 수 있는 여건이 안 되는 막장 대본이라서 연기가 어설퍼보인다는 이야기도 있었으나, 정말 좋은 실력을 갖춘 연기자는 그러한 대본이라도 연기는 제대로 잘한다. 실제로 아내의 유혹같은 경우는 자타가 공인하는 막장 스토리였는데도 연기자들의 혼신 어린 연기로 '명품 막드'라는 호칭을 얻기도 했다.

또한, 당시 에덴의 동쪽 직후 인터뷰에서 연기력 논란에 대해 묻는 질문에 "에덴의 동쪽은 시대극이어서 시대 상황에 대한 배경 지식도 별로 없고 내가 경험해 보지 못한 시대라 잘 몰라서 그랬던 것" 이라는 뉘앙스로 대답했는데, 이 답변이 제대로 된 해명이라고 말하기는 어렵다.